Application de la stratégie développée pour la Suisse dans 18 petits cours d’eau

CONCENTRATIONS ENVIRONNEMENTALES ET ÉVALUATION DU RISQUE

Les principaux résultats sont présentés dans le tableau 2, le tableau 3 et la figure 1. Ils montrent un aperçu de la contamination dans les 18 sites échantillonnés. Les propriétés des sédiments (granulométrie, matière organique) et les concentrations de contaminants varient selon les sites et montrent des niveaux préoccupants pour au moins un des contaminants analysés.

Métaux

Parmi les quatre métaux inclus dans la stratégie, Zn et Cu sont ceux dont les concentrations sont les plus élevées. Cinq sites présentent des concentrations de Zn supérieures à 100 mg/kg et donc dépassent le CQS, deux sites de qualité moyenne et trois de qualité médiocre. Ces cinq sites présentent également les concentrations les plus élevées des autres métaux analysés (Cr, Cu, Hg et Pb). Deux sites sont aussi de qualité moyenne par rapport au Cu. Trois sites ne présentent pas les plus fortes concentrations de Cu mais ils présentent une faible teneur en COT et donc après normalisation ces sites dépassent le CQS. C’est-à-dire, le Cu est potentiellement plus biodisponible et présente donc un risque plus élevé pour les communautés benthiques que dans d’autres sites présentant des concentrations plus élevées mais en même temps un taux de COT plus élevé. Le Pb et le Hg, deux métaux fortement réglementés, présentent des concentrations inférieures aux CQS.

Hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP)

La somme des concentrations des 16 HAP indicateurs (∑HAPi₁₆) dans les cours d’eau étudiés variait de 18,1 à 9640 µg/kg,avec les concentrations mesurées dans les sédiments du Weierbach, du Ruisseau des Combes et du Nant de Crues restant relativement élevées par rapport à des études récentes en Suisse [10, 12, 13]. Les concentrations de HAP augmentent avec l’augmentation de l’occupation du sol, même si aucune différence significative n’est observée entre les sites à bassin versant à dominance agricole (AGR) et ceux avec une plus grande présence de zones urbaines (AGR + URB, fig. 2). La répartition des différents HAP indicateurs ne met pas en évidence des tendances significatives concernant les sources potentielles de HAP (résultats non présentés), probablement en raison de la présence de sources multiples et de la complexité des processus environnementaux sur les différents sites. La proportion de sites dans lesquels les CQS sont dépassés est de 35%, avec six sites de qualité moyenne ou médiocre pour plusieurs HAPi et 11 sites de bonne ou très bonne qualité pour tous les HAPi. Bien que des CQS sont proposés pour les 16 HAPi, les CQS ne sont définitifs que pour les HAP acénaphthène, phénanthrène, anthracène, pyrène et fluoranthène. En général, l’évaluation basée sur les cinq HAPi avec des CQS définitifs est un bon indicateur pour les 16 HAPi car plusieurs CQS provisoires pour d’autres HAPi sont aussi dépassés dans les mêmes sites. Pour une évaluation des risques cumulés pour les HAP, recommandée car tous ont le même mode d’action toxique [14], la somme des RQ pour les cinq HAPi avec CQS définitif (∑HAPi5) a été calculée. On observe une tendance à pénaliser vers une classe de qualité inférieure, principalement à des concentrations mesurées proches des valeurs CQS ou intermédiaires, quand la toxicité des mélanges est prise en compte dans l’évaluation du risque.

Polychlorobiphényles (PCB)

Des PCB ont été détectés dans tous les sites de cette étude, avec des concentrations allant de 0,15 à 13,56 µg/kg pour la somme des sept PCB indicateurs (∑PCBi₇: #28, #52, #101, #118, #138, #153, #180). Comme pour les HAP, une augmentation des concentrations est observée avec une occupation plus intensive du sol des petits bassins versants étudiés, notamment dans les bassins versants agricoles-urbains (fig. 2). En ce qui concerne les congénères individuels, l’incidence de dépassement des CQS est similaire pour six des PCBi (PCBi sans #118), avec 65% des sites dans lesquels au moins un des congénères dépasse le CQS correspondant. Ce pourcentage est légèrement inférieur pour le congénère #118 (53%). Cette différence s’explique par la manière dont a été développée le CQS pour le congénère #118 qui vise à prévenir d’un empoisonnement secondaire chez les prédateurs.

Polybromodiphényléthers (PBDE)

Les PBDE sont des retardateurs de flamme bromés largement utilisés jusqu’à leur réglementation au début des années 2000. Ils sont généralement détectés moins fréquemment que les PCB et avec des concentrations plus faibles. Dans cette étude, seule la somme des six indicateurs (PBDE #28, #47, #99, #100, #153 et #154) a été évaluée, car ce sont les substances les plus faciles à analyser et pour lesquelles il a été possible d’établir un CQS.

Ils n’ont été détectés que dans cinq sites, dont quatre présentaient également des concentrations élevées de PCB. Aucun site ne dépasse le CQS pour les six PBDE indicateurs (∑PBDEi₆) dérivé pour protéger les invertébrés benthiques de la toxicité directe (CQS définitif). Les deux sites avec les concentrations les plus élevées pour les PBDE dépassent le CQS provisoire qui vise à prévenir l’empoisonnement secondaire chez les prédateurs. D’autres congénères, notamment le #209, peuvent atteindre des concentrations jusqu’à un ordre de grandeur plus élevé que celles des PBDEi dans des hot spots de contamination [13]. Aussi, il serait intéressant de surveiller la présence du PBDE #209 à l’avenir dans les sites identifiés comme problématiques.

Hexachlorobutadiène (HCBD)

L’hexachlorobutadiène (HCBD) est une substance organique halogénée persistante, réglementée par la Convention de Stockholm et, en Suisse, par l’ordonnance sur la réduction des risques liés aux produits chimiques (annexe 1.1, ch. 3, let. a, ORRChim; 814.81). Elle fait également partie de la liste européenne des substances dangereuses prioritaires à surveiller dans la Directive Cadre sur l’Eau. Elle a donc été incluse dans la liste de substances pour la surveillance dans les sédiments. Les concentrations mesurées dans les cours d’eau de cette étude sont de plusieurs ordres de grandeur inférieures au CQS, lequel protège contre les effets de la toxicité directe sur les invertébrés benthiques et aussi prévenir un empoisonnement secondaire chez les prédateurs. Des concentrations similaires ont été mesurées lors de la dernière campagne d’évaluation de la qualité des sédiments de surface du Léman [13], indiquant que l’HCBD n’est pas prioritaire pour un suivi dans les sédiments à l’échelle nationale.

Phtalates

Les phtalates, utilisés dans des centaines de produits de consommation plastiques, ont fait l’objet d’une grande attention depuis les années 90 de la part des organismes de réglementation des substances chimiques en raison de leur omniprésence et leur cancérogénicité, toxicité pour la reproduction et effets potentiels de perturbation endocrinienne. En Suisse, le DEHP, choisi comme indicateur de la contamination par les phtalates dans les sédiments, est réglementé par l’annexe 1.18 ORRChim. Leur rejet dans l’environnement est encore répandu, les STEP urbaines contribuant le plus au total des phtalates rejetés dans les eaux. En raison de leur hydrophobie et de leur faible solubilité dans l’eau, la plupart des phtalates s’accumulent dans les matières en suspension et les sédiments.

Parmi les huit phtalates ciblés dans cette étude, seuls les résultats pour le DEHP sont présentés dans les tableaux 2 et 3 et la figure 1. Le DEHP est le phtalate le plus détecté et présente les concentrations les plus élevées, lesquelles représentent en moyenne 35% de la somme des phtalates mesurés. Aucun site n’a dépassé le CQS pour le DEHP et tous les sites entrent dans la catégorie de bonne ou très bonne qualité.

Deux autres phtalates utilisés comme alternatifs au DEHP, le DiNP et le DiDP, montrent des concentrations similaires à celles rapportées pour le DEHP et donc la somme de ces trois substances représente en moyenne 98% du total des phtalates analysés. Pour la somme des phtalates, des concentrations accrues de l’ordre du mg/kg sont atteintes dans les bassins versants urbains (fig. 2). Dans les deux sites avec des bassins versants exploités de manière extensive les phtalates présentent des concentrations d’environ 60 µg/kg dans les sédiments.

Alkylphénols et tonalide

Les nonylphénols sont des tensioactifs non ioniques qui avaient historiquement une large application dans les détergents, les cosmétiques, les peintures, les pesticides ou les plastiques. Malgré certaines restrictions s’appliquant depuis 2006 (annex 1.8 ORRChim), ils présentent des concentrations supérieures à la limite de détection dans sept des 18 sites étudiés. Les octylphénols, un groupe de substances chimiques étroitement lié au nonylphénols également réglementés en Suisse, ont été détectés sur les trois sites présentant les concentrations de nonylphénols les plus élevées mais à des concentrations beaucoup plus faibles.

Le tonalide, musc synthétique utilisé dans des cosmétiques, détergents et lessives, n’a été quantifié que sur deux sites. La présence de ces substances est plus probable sur les sites à plus forte pression urbaine (fig. 2) même si les CQS étaient respectés. Ces substances ne semblent pas problématiques dans les petits cours d’eau investigués, ce qui est logique car aucun n’a de STEP dans son bassin versant.

Antibiotiques et hormones

Les rejets d’eaux usées municipales et hospitalières ainsi que les eaux usées des élevages d’animaux sont des sources potentielles majeures de médicaments. Selon leurs propriétés physico-chimiques, ces substances peuvent s’adsorber sur les matières en suspension et les sédiments. Cependant, il existe peu d’informations sur leur présence dans les sédiments en Suisse. Dans cette étude, nous avons investigué plusieurs antibiotiques dont la ciprofloxacine, du groupe des fluoroquinolones à large spectre, autorisée en Suisse pour un usage humain et proposée dans la stratégie de surveillance des sédiments.

La ciprofloxacine a été détectée sur 10 sites, avec des concentrations accrues dans trois sites. Malgré les concentrations relativement élevées, aucun des sites n’a dépassé le CQS provisoire qui tient également compte de la résistance aux antibiotiques dans le milieu aquatique (fig. 1). Il y a une augmentation apparente des concentrations en antibiotiques avec l’utilisation intensive du sol des petits bassins versants, mais la plage de concentrations reste similaire pour les sites à bassin versant agricole et mixte étudiés (fig. 2). Le Ruisseau de Collonges et le Canal d’Uvrier ont également enregistré des concentrations similaires à celles de la ciprofloxacine pour les fluoroquinolones ofloxacine et norfloxacine, substances non prioritaires analysées de manière complémentaire dans cette étude. Ces substances ayant un mode d’action similaire à la ciprofloxacine, l’évaluation du risque cumulé serait souhaitable mais à l’heure actuelle, les CQS ne sont pas disponibles pour ces substances.

Les hormones 17 -éthinylestradiol (EE2), estradiol (E2) et estrone (E1) figurent également sur la liste des substances prioritaires pour leur surveillance dans les sédiments. Elles se trouvent dans la même situation que les antibiotiques, c’est-à-dire que leur présence dans les eaux de surface et leur tendance à s’accumuler dans les sédiments sont avérées mais un manque de données subsiste pour ce compartiment environnemental en Suisse. Les œstrogènes naturels E1 et E2 ont été détectés dans 18 et dans huit sites, respectivement, tandis que l’hormone synthétique EE2 n’a jamais été détectée. Six sites présentent des concentrations supérieures à celles mesurées dans le reste des sites, dont quatre à bassin versant agricole-urbain, un site à bassin versant agricole et un site à bassin versant exploité de manière extensive.

La gamme de concentrations est similaire à celle rencontrée dans les sédiments de petits cours d’eau en France soumises à une pollution diffuse mixte [15] ains que dans les sédiments de petits cours d’eau de la zone hautement urbanisée de Budapest, en Hongrie [16]. Dans la plupart des sédiments mesurés dans les campagnes de surveillance approfondies dans les rivières européennes, les concentrations dans des hot spots peuvent atteindre des concentrations jusqu’à un ordre de grandeur supérieur à celles trouvées dans cette étude [17, 18]. Cependant, les CQS des trois œstrogènes étant inférieurs à la limite de quantification, tous les sites dépassaient les CQS dès que les substances étaient détectées et donc la forte incidence des dépassements des CQS est frappante.

Comme pour les eaux de surface, des outils basés sur les effets tels que les tests in vitro pourraient aider à mieux relever les défis liés à l’évaluation de ce type de substances [19]. En effet, les CQS ne sont que provisoires en raison du manque de données d’effets sur les invertébrés benthiques. De plus, les outils basés sur les effets permettraient aussi d’évaluer le risque cumulé non seulement des trois hormones mais aussi d’autres substances potentiellement perturbatrices du système endocrinien tels que les octylphénols et nonylphénols, les phtalates ou certains pesticides. Bien que de tels tests soient en cours de normalisation pour les eaux de surface [19], leur application à des matrices plus complexes comme les sédiments est encore en cours de développement.

Pesticides

L’herbicide diuron, les insecticides chlorpyrifos et cyperméthrine et le fongicide tébuconazole sont ceux retenus comme indicateurs de contamination par les pesticides dans la stratégie d’évaluation [7]. Les concentrations de cyperméthrine étaient inférieures à la limite de quantification dans tous les sites. Étant donné que la limite de quantification (0,5 µg/kg) était supérieure au CQS, l’évaluation des risques ne peut pas être réalisée. Des méthodes d’analyse plus sensibles sont actuellement en cours de développement et pourraient répondre à ces exigences. Une évaluation plus approfondie devrait être effectuée au vu de la forte toxicité de la cyperméthrine pour les organismes benthiques.

Le diuron et le tébuconazole ont été quantifiés sur un seul site, le Canal d’Uvrier, et dépassent leur CQS provisoire. Le Canal d’Uvrier se distingue des autres sites par la forte présence de vignobles dans son bassin versant, bien que ni dans cette étude ni dans des études précédentes [10] il ne soit possible de distinguer clairement l’influence de l’agriculture dans les sédiments des sites à bassin versant agricole-urbain. Le chlorpyrifos, quantifié dans six des 18 sites, dépassent son CQS provisoire dans le Zapfenbach, le Ruisseau de Collonges, le Weierbach et le Canal d’Uvrier, avec des concentrations d’un ordre de grandeur provoquant des effets létaux chez les espèces benthiques lors d’expositions en laboratoire [7].

Le chlorpyrifos et le diuron ont été depuis interdits dans les produits phytosanitaires [21], et il est possible que leur présence ait déjà diminué dans les petits cours d’eau. Cependant, ils peuvent encore persister dans des dépôts sédimentaires au vu de leurs propriétés physico-chimiques et selon les conditions environnementales. En effet, ces pesticides ont été détectés jusqu’en 2022 dans les archives sédimentaires et les sédiments de surface des petits lacs et étangs [22]. Aussi, leur surveillance dans les sédiments est justifiée jusqu’à atteindre des niveaux de concentrations ne présentant pas de risque.

Bien que seules ces substances aient été retenues comme indicatrices, il est très probable que si la liste des pesticides analysés était élargie d’autres substances pourraient être trouvées à des concentrations préoccupantes, comme cela a été observé dans d’autres petits cours d’eau à bassin versant à forte activité agricole [10, 23].

Substances per- et polyfluoro-alkylées (PFAS)

Les PFAS, un très large groupe de substances avec de nombreuses utilisations industrielles et domestiques, sont détectés presque partout dans le milieu naturel et les êtres vivants [24]. Les zones autour des aéroports et des zones d’entraînement à la lutte contre les incendies sont les plus critiques pour la contamination des sédiments, p. ex. [25]. Globalement, les niveaux de concentrations et la distribution des 13 PFAS ciblés dans cette étude, y compris le PFOS comme indicateur pour la surveillance des sédiments, indiquent l’absence de sources de contamination spécifiques et que les sources diffuses sont la principale source de PFAS dans les sédiments des petits cours d’eau étudiés [26].

Les concentrations mesurées dans les sites des bassins versants urbains sont plus élevées que celles mesurées dans les sites des bassins versants exploités de manière extensive et agricoles (fig. 2). Les sédiments du Küntenerbach, Zapfenbach et Isella montrent des concentrations accrues en PFAS par rapport au reste des sites. Le PFOS, fortement réglementé depuis 2006, présente la fréquence de détection et les concentrations les plus élevées. Cependant, aucun des sites ne dépasse le CQS provisoire pour la toxicité générale et uniquement les sédiments du Küntenerbach dépasse le CQS provisoire qui protège les prédateurs d’un empoisonnement secondaire. Bien que le PFOS semble donc un bon indicateur de la contamination par les PFAS, il faut noter que l’évaluation des risques liés à la contamination par le PFOS ne tient pas compte des autres PFAS présents dans les sédiments à des concentrations similaires à celles du PFOS, et dont les propriétés et le comportement environnemental sont beaucoup moins connus.

INFLUENCE DU CHOIX DE LA FRACTION ANALYSÉE

Étant donné que les CQS sont déterminés à partir de données obtenues sur la fraction < 2 mm des sédiments, cette fraction constitue la matrice pertinente d’un point de vue écotoxicologique pour l’évaluation du risque basé sur l’analyse chimique des sédiments. Cependant, les campagnes de surveillance mises en place par plusieurs offices cantonaux spécialisés utilisent la fraction fine (< 63 µm) pour la surveillance de la contamination dans les sédiments dans l’optique d’étudier les tendances spatiales et temporelles à long terme. La comparaison des données obtenues à partir de chacune de ces deux fractions dans les programmes de surveillance, ainsi que l’interprétation des concentrations dans la fraction fine (< 63 µm) par les CQS fait encore l’objet de discussions. Donc un deuxième objectif pour ce premier exercice était l’analyse et la comparaison des concentrations de substances organiques dans les deux fractions sédimentaires. En général l’analyse de la fraction < 63 µm se traduit par une fréquence de détection et des concentrations plus élevées à celles mesurées dans le sédiment total (< 2 mm; tab. 1), principalement en raison des détections dans les sites où les particules fines représentent moins de 20% du total (Kürtenenbach, Eschelisbach, Laveggio, Le Combagnou et Irence). Dans ce cas, l’analyse de la fraction fine présente un avantage à prendre en compte si l’objectif de l’étude est le suivi des tendances [7]. Les HAP et le DEHP font exception, car même si la fréquence de détection est plus élevée dans la fraction < 63 µm les concentrations sont supérieures dans la fraction < 2 mm dans plus de la moitié des sites étudiés. Ceci a déjà été observé pour différentes substances organiques, dont les HAP [27], et attribué dans une certaine mesure à la présence de différentes quantités et types de matière organique dans les différentes fractions de sédiments [28]. Il pourrait également s’agir de la présence de particules anthropiques riches en DEHP qui contribuent aux concentrations plus élevées dans les fractions les plus grossières des sédiments.

Pour éviter le risque de contamination et les défis pratiques associés au tamisage, le guide technique pour la surveillance des sédiments de la DCE de l’UE [29] préconise qu’il est possible d’analyser les substances chimiques dans la fraction < 2 mm et de normaliser ensuite les résultats à la fraction < 63 μm. Globalement, la normalisation surestime les concentrations mesurées dans la fraction < 63 μm (pente > 1) pour tous les contaminants [30]. Cela démontre une accumulation non négligeable de contaminants dans les particules de sédiments de taille comprise entre 63 μm et 2 mm. En outre, les résultats de cette étude montrent que l’analyse dans la fraction < 63 µm présente des avantages dans les programmes de surveillance des micropolluants présents à des concentrations faibles ou présentant des défis analytiques telles que les pesticides ou les hormones, notamment si les sédiments sont sableux. Il est possible d’estimer la concentration dans le sédiment < 2 mm à partir de la quantification de la contamination dans la fraction < 63 µm pour une comparaison ultérieure avec les CQS, mais avec une tendance à la sous-estimation (pentes < 1, notamment pour les nonylphénols, certains HAP, le DEHP ou les hormones). Néanmoins, des pics de concentration significatifs qui parfois dépassent les CQS sont identifiés bien que des faux négatifs soient attendus, c’est-à-dire des sites où les CQS sont dépassés lorsque les mesures sont effectuées dans le sédiment < 2 mm mais sont respectés si l’évaluation du risque est réalisée sur la base des concentrations estimées à partir de mesures dans le sédiment < 63 µm.

CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES

Cet article présente une application de la stratégie d’évaluation de la qualité des sédiments pour la Suisse dans 18 petits cours d’eau. Les résultats obtenus montrent que l’état chimique des sédiments des petits cours d’eau dans les bassins versants agricoles et urbains est détérioré. Les concentrations de contaminants variaient selon les sites, montrant des niveaux préoccupants d’au moins un des contaminants étudiés dans tous les sites selon les critères de qualité utilisés pour l’évaluation des risques. En se basant sur les plus fortes incidences de dépassement des CQS, les substances les plus problématiques sont les PCB et les hormones œstrogéniques. Toutefois, les CQS pour ces groupes de substances ne sont que provisoires et comportent un niveau d’incertitude dans l’évaluation des risques à ne pas négliger. Pour certains pesticides, la limite de quantification dans cette étude était supérieure au CQS, empêchant l’évaluation des risques. Les études futures devraient prévoir des techniques d’analyse plus sensibles afin de permettre une meilleure évaluation des risques globaux au vu de la forte toxicité de ces substances pour les organismes benthiques. Parmi les substances avec des CQS définitifs, les métaux Cu et Zn et les HAP sont les plus problématiques, avec environ 30% des sites dépassant les CQS correspondants. Les concentrations mesurées et/ou l’évaluation des risques basée sur le CQS confirment la pertinence de la liste des substances à surveiller dans les sédiments, excepté l’HCBD qui ne semble pas prioritaire. La liste des substances doit être revue et, si nécessaire, mise à jour en fonction des données acquises lors des campagnes de surveillance et selon le cadre réglementaire en vigueur sur la protection de l’environnement.

La stratégie proposée est un premier pas vers l’harmonisation de l’évaluation de la qualité des sédiments en Suisse. Une différence importante entre la stratégie proposée et les pratiques en vigueur dans les campagnes de surveillance mises en place à ce jour par les offices cantonaux réside dans l’analyse de la contamination dans la fraction < 2 mm de sédiments. Dans cette campagne, il n’a pas été possible d’identifier des dépôts sédimentaires composés d’un minimum de 20% de fines dans plusieurs sites. Selon l’objectif de l’étude et les propriétés des sédiments la fraction à analyser peut-être adaptée et les concentrations extrapolées. Cependant, l’extrapolation peut conduire à une sur- ou sous-estimation, entraînant des résultats erronés dans l’évaluation des risques.

De même, les CQS provisoires et le plus souvent dépassés devraient être revus à l’avenir en fonction des développements scientifiques (p. ex. des nouvelles données de toxicité). Il convient toutefois de pas oublier que les CQS ne sont proposés qu’à titre d’outil de screening. L’utilisation d’outils basés sur les effets, tels que les bioessais, l’étude des communautés benthiques ou des études de bioaccumulation devrait contribuer à l’amélioration de l’évaluation des risques sur les sites où les CQS sont dépassés.

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